Học xong, Moltke giảng dạy tại một trường thiếu sinh quân ở Frankfurt an der Oder trong vòng một năm.[12] Sau đó, từ năm 1828 cho đến năm 1832, ông phục vụ trong Cơ quan Đo đạc Địa hình dưới sự chỉ đạo của Bộ Tổng tham mưu, tại đây ông thực hiện công việc quan trọng nhất, đồng thời nghiên cứu sâu rộng về các chiến dịch quân sự.[15] Để tiến hành dự án đo đạc đại quy mô của Tổng tham mưu trưởng Karl von Müffling từ năm 1826 đến 1829, ông sinh sống với các gia đình địa phương và "kỳ thực đã trở thành thành viên một gia đình quý tộc Schlesien, những người lo ăn diện chải chuốt cho đến trưa và không phải lúc nào cũng nói ra điều họ suy nghĩ. Họ sống trong những dinh thự xinh đẹp nằm trong những khu vườn tuyệt diệu với các mẩu vườn kiểu Pháp và các họa phẩm của các danh họa bậc thầy thời xưa trên tường. Moltke vẽ phác thảo các bá tước và nữ bá tước, làm thơ và gặp gỡ mọi hàng xóm", theo phác họa của giáo sư sử học Jonathan Steinberg.[11] Đến năm 1832, rồi ông được thăng cấp hàm Trung úy trong năm sau.[14] Vào năm 1834, ông được lên chức Đại úy, sớm hơn những người đương thời của ông 4 năm.[15] Các cấp trên của ông, trong đó có Vương tử Wilhelm I – bấy giờ là một Trung tướng – đều đánh giá ông là một sĩ quan tuyệt vời.[12]

Moltke chịu ảnh hưởng sâu sắc từ mẹ ông, một người có học thức uyên bác và phong cách thượng lưu.[3] Khó có thể nói hình ảnh của ông là tương xứng với một nhà quân phiệt bảo thủ điển hình của Phổ. Moltke được mệnh danh là "Người Câm lặng",[3] vì – theo các nhà viết tiểu sử ông cho biết – ông là một người kín đáo và ít nói, "câm lặng trong bảy ngôn ngữ". Tuy nhiên, các thành viên vương tộc Phổ nhìn nhận ông là người có tài nói chuyện hấp dẫn.[16]

Moltke rất đam mê các tác phẩm của Shakespeare và Goethe.[16] Nhà biên khảo lịch sử Mỹ Max Boot đã nhận định về ông trong sách War Made New:

Trên cương vị là một sĩ quan trẻ, Moltke dành nhiều thời gian với văn chương, với việc nghiên cứu lịch sử và đi đây đi đó. Các khó khăn về tài chính của ông vẫn tiếp diễn trong giai đoạn này, và vào năm 1827, ông cho ra mắt một tiểu thuyết lãng mạn ngắn, Hai người bạn (Zwei Freunde), để kiếm tiền khắc phục khó khăn của mình.[12][17] Lấy bối cảnh từ cuộc Chiến tranh Bảy năm, tác phẩm kể về hai viên sĩ quan Phổ – Ernest và Gustavus cùng yêu một người phụ nữ. Dĩ nhiên, tiểu thuyết không thể sánh bằng một công trình văn học lớn như Nỗi đau của chàng Werther (Goethe), nhưng ở nhiều cấp độ khác nhau, nó cũng mang những nét tương đồng rõ rệt với phong cách văn học phổ biến đương thời: người phụ nữ kia hóa ra là hai người khác nhau, và tình bạn giữa Ernerst và Gustavus được giữ vững. Tác phẩm cũng khắc họa hai sĩ quan quân đội Phổ là đại diện cho hai bản chất đối lập – Teuton và Latinh (một đề tài thường thấy trong văn học Đức). Qua tình bạn khắng khít giữa họ, một thông điệp quan trọng mà Moltke gửi đến từ tác phẩm rằng những cái đối lập nhau vẫn có thể hòa hợp với nhau. Tác phẩm cũng cho thấy hai sĩ quan Phổ có cùng tính cách trọng danh dự và cao quý như các kẻ địch người Áo của họ, khiến các sĩ quan Phổ và Áo trở nên giống những người đồng đội bị chính trị chia rẽ hơn là những kẻ thù thực sự. Tiểu thuyết đã khẳng định cái nhìn lãng mạn rõ rệt của Moltke về chiến tranh và đời lính, một quan niệm mà ông không bao giờ rời bỏ ông, theo như lá thư ông gửi bác sĩ Bluntschli cũng tiết lộ thế.[14]

Tính cách thông minh và khiêm tốn của ông đã khiến cho Moltke được hậu đãi trong cung đình và trong xã hội thượng lưu Berlin – nơi có những người hay cổ vũ tri thức nhưng sợ để lộ sự kém hiểu biết của mình.[16] Ông từng biết đến trong quân đội như là "con người vàng", một người được mọi người mến mộ và không hề có kẻ thù. Vào năm 1831, ông viết tiểu luận Hà Lan và Bỉ trong quan hệ chung của mình, từ khi chia rẽ dưới thời Felipe II đến khi tái thống nhất dưới thời Willem I. Năm sau, ông viết Một tư liệu về hoàn cảnh trong nước và tình hình xã hội Ba Lan, một công trình nghiên cứu dựa trên những điều ông đọc được kết hợp với những gì ông tai nghe mắt thấy về cuộc sống và tính cách của người Ba Lan.[12] Hai tác phẩm đã thể hiện sự hiểu biết của ông đối với tình hình chính trị trong thời đại của mình.[14] Vào năm 1832, nhằm kiếm tiền mua một con ngựa cưỡi, ông nhận dịch bộ sử Lịch sử suy tàn và sụp đổ của Đế quốc La Mã (Gibbon) sang tiếng Đức với giá 75 mark. Trong vòng 19 tháng, Moltke đã dịch xong 9 trong 12 tập của bộ sách, song nhà xuất bản đã không thể in ấn bộ sách này và Moltke chỉ nhận được 25 mark – không đủ để ông không thể mua ngựa.[14] Mặt khác, mặc dù dự án này không mang lại khoản thù lao mà ông mong muốn, Moltke về sau đã đề cao vốn kiến thức mà ông có được trong quá trình dịch sách.[17]